Bundan önce, 1965-1993 yılları arasında yedi farklı hükûmette toplam 10 yıl 5 aylık bir süreyle başbakanlık görevinde bulundu. Ayrıca 1964-1980 yılları arasında Adalet Partisi, 1987-1993 yılları arasında ise Doğru Yol Partisi genel başkanı olarak görev aldı.
Demirel, siyasi kariyeri boyunca birçok ilki gerçekleştirdi. Türkiye'nin çok partili sisteme geçtiği 1946'dan sonraki dönemde, kurduğu 7 hükûmetle en çok hükûmet kuran siyasetçi, Türk siyasi tarihinde İsmet İnönü ve Recep Tayyip Erdoğan'dan sonra en uzun süre görev yapan başbakan, 41 yaşında başbakanlık koltuğuna oturan en genç başbakan, 40 yaşında parti genel başkanı olan en genç politikacı ve 30 yaşında bir kamu kurumuna atanan en genç genel müdür rekorlarını kırdı.
17 Haziran 2015'te, tedavi gördüğü hastanede solunum yolu enfeksiyonu ve kalp yetmezliği nedeniyle 90 yaşında öldü. Ölümü üzerine Türkiye'de 17–19 Haziran tarihleri arasında ulusal yas ilan edildi.
Görevleri
1950'de Elektrik İşleri Etüt İdaresi Genel Müdürlüğünde çalışmaya başladı. Sulama ve elektrik konularında araştırma yapmak için Amerika Birleşik Devletleri'ne (ABD) gönderildi. Türkiye'ye dönüşünde, 1953 yılında Seyhan Barajı inşaatı başladığında proje mühendisi iken Başbakan Adnan Menderes'in dikkatini çekerek 1954 yılında Devlet Su İşleri (DSİ) Genel Müdürlüğünde Barajlar Dairesi Başkanlığına atandı. 1955 yılında da DSİ Genel Müdürlüğü görevine getirildi. Bu arada Eisenhower Vakfının onu bursiyer olarak seçmesiyle yeniden ABD'ye gitti. Askerliğini yapmak üzere 1960 yılında genel müdürlük görevinden ayrıldı. 1962-1964 yılları arasında serbest müşavir-mühendis olarak çalıştı. Aynı yıllarda Orta Doğu Teknik Üniversitesinde inşaat mühendisliği alanında dersler verdi. Boğaziçi Köprüsü'nün ilk projesini (1954) hazırlayan ABD'nin uluslararası mühendislik ve müteahhitlik firması Morrison Knudsen Inc.in Türkiye temsilciliğini üstlendi.
Siyasi kariyeri
1962'de siyasi yaşama atılarak Adalet Partisine (AP) katıldı. Aynı yıl yapılan I. Kongre'de Genel İdare Kurulu'na seçildi. AP'lilerin af kampanyası sonucunda eski cumhurbaşkanı Celâl Bayar'ın 22 Mart 1963'te şartlı olarak serbest bırakılmasının ardından Ankara'da meydana gelen olaylar sırasında AP Genel Merkezi'nin saldırıya uğraması üzerine aktif siyasetten çekildi. Süleyman Demirel'in bu tavrı yıllar sonra parti içindeki muhalifleri tarafından, "Şapkasını alıp kaçtı." ya da "Şapkasını bırakıp kaçtı." diye aleyhinde propagandaya dönüştürüldü.
Haziran 1964'te AP Genel Başkanı Ragıp Gümüşpala'nın beklenmeyen ölümü üzerine baş gösteren parti içi bunalım sırasında yeniden siyasete döndü. 28 Kasım 1964 tarihinde yapılan Adalet Partisi Genel Kongresi'nde Sadettin Bilgiç, Tekin Arıburun ve Ali Fuat Başgil'in de yarıştığı seçimde 1679 oydan 1072'sini alarak genel başkan seçildi. İsmet İnönü Hükûmetinin düşürülmesinden sonra Şubat 1965'te Suat Hayri Ürgüplü başkanlığında AP, Yeni Türkiye Partisi (YTP), Cumhuriyetçi Köylü Millet Partisi (CKMP) ve Millet Partisi (MP) katılımıyla kurulmasını sağladığı 29. Türkiye Cumhuriyeti koalisyon hükûmetinde TBMM dışından başbakan yardımcısı ve devlet bakanı olarak görev aldı. Aynı yıl babası Yahya Demirel memleketi Isparta'nın İslamköy beldesinde belediye başkanı seçildi.
1965 genel seçimlerinde, Yeni Türkiye Partisinin silinmesiyle Demokrat Parti (DP) çizgisinin tek mirasçısı durumuna gelen Adalet Partisi aldığı %52,8 oy ile tek başına iktidar oldu. Demirel de bu seçimlerde Isparta milletvekili olarak ilk kez TBMM'ye girdi. 27 Ekim 1965'te, 27 Mayıs sonrasının ilk koalisyonsuz hükûmeti olan 30. Türkiye Cumhuriyeti Hükûmetini kurdu ve Türkiye'nin 12. başbakanı oldu.
Demirel; İsmet İnönü, Celâl Bayar ve Ragıp Gümüşpala gibi Türk Kurtuluş Savaşı kahramanlarının yavaş yavaş siyaset arenasından çekildiği bu dönemde "Cumhuriyet Kuşağı" olarak bilinen 1920'lerde dünyaya gelmiş siyasetçilerin ilk örneklerindendi.
AP Hükûmeti'nin işbaşı yapmasından kısa süre sonra Süleyman Demirel'in karşılaştığı ilk kriz, 27 Mayıs 1960'ta devlet başkanlığını, 1961 Anayasası'nın kabul edilmesinden sonra da cumhurbaşkanlığını üstlenen Cemal Gürsel'in, sağlık durumunun görevini sürdürmesine engel olduğu yolundaki rapor üzerine cumhurbaşkanlığının sona ermesiydi. Ordu komuta kademesini altüst ederek yapılan ve üzerinden henüz altı yıl geçmiş olan 27 Mayıs Darbesi'nin Türk Silahlı Kuvvetleri (TSK) içindeki etkilerinin sürdüğü bir ortamda TSK içindeki güç dengelerini çok iyi bilen ve bu nedenle çok önemli bir konumda olan Genelkurmay Başkanı Orgeneral Cevdet Sunay, Demirel tarafından ordunun AP'ye karşı olan tavrının yumuşatılması için cumhurbaşkanlığına aday gösterildi. 15 Mart 1966 tarihinde kendi isteği ile emekli olan ve kısa süre sonra kontenjan senatörü yapılan Sunay, 28 Mart 1966'da Türkiye Büyük Millet Meclisi tarafından Türkiye'nin beşinci cumhurbaşkanı seçildi.
Süleyman Demirel'in 1965 ile 1971 arasında başbakan olduğu dönemde Boğaziçi Köprüsü, Ereğli Demir Çelik İşletmeleri ve Keban Barajı gibi büyük yatırımlara imza atıldı. Bu dönemde Türkiye’de enflasyon %5, kalkınma hızı %7 idi. Bu kalkınma hızı Japonya’dan sonra, petrol ülkeleri dışında, dünyanın ikinci yüksek kalkınma hızıydı.
Bu gelişmelere karşın Adalet Partisi iktidarı, toplumun aydın kesimleri ve özellikle öğrenci örgütlerince DP iktidarının 27 Mayıs sonrasındaki devamı olarak görüldü. 1961 Anayasası'nın sağladığı bazı temel haklar ve bunların kullanılması, iktidarın giderek artan tepkileriyle karşılaşınca 27 Mayıs 1960 öncesindeki gençlik protestolarının benzerlerini AP iktidarı da yaşamaya başladı. Öte yandan 1968'de Avrupa ve ABD'de yaygınlaşan gençlik hareketleri, sosyalist düşünceyle yeni yeni ilişki kuran Türkiye'deki üniversite gençliğini de etkilemişti. Türkiye'deki ilk önemli öğrenci eylemi Haziran 1968'de Ankara Üniversitesi Dil ve Tarih-Coğrafya Fakültesindeki boykotla başladı. Bunu, öteki üniversite ve fakültelerde hızla yaygınlaşan boykot ve işgaller izledi. Akademik amaçlarla başlatılan bu eylemler daha sonra giderek siyasi içerik kazandı ve AP iktidarı için tedirginlik kaynağı oldu. Bunun ardından sağ ve sol görüşlü öğrenci grupları arasındaki çatışmalarda kan dökülmeye başladı. Huzursuzluğun, AP'yi DP'nin ardılı olarak gören Türk Silahlı Kuvvetleri (TSK) içinde de yankılanmasının ardından "askerî müdahale" söylentileri yaygınlık kazandı. Kuvvet komutanlarının Hükûmet Başkanı Demirel'e ülkenin içinde bulunduğu duruma ilişkin mektup göndermeleri, sıradan gelişmeler hâline geldi.
1969'da, 27 Mayıs Darbesi'nden sonra 1961 Anayasası'nın 68. maddesiyle Demokrat Partililere (DP) konan siyaset yasağının kaldırılması için mayıs ve haziran aylarında İsmet İnönü ile Celâl Bayar karşılıklı olarak tarihî sayılabilecek ziyaretler gerçekleştirdiler. Bu ziyaretlerden sonra anayasa değişikliği için Cumhuriyet Halk Partisinin de (CHP) desteğini alan AP'nin önerisi TBMM'de onaylandı. Ancak bu gelişmeler, Türk Silahlı Kuvvetleri tarafından 27 Mayıs'ın restorasyonu olarak algılanmasına ve anayasa değişikliğine tepki göstermesine, Cumhurbaşkanı Cevdet Sunay'ın da anayasa değişikliğine karşı tavır almasına neden oldu. Tüm bu tepkiler AP'nin tavrını, anayasa değişikliği meselesinin 12 Ekim 1969'da yapılacak seçimler öncesi lüzumsuz bir gerginliğe neden olmaması ve Cumhuriyet Senatosunda görüşülmesinin seçim sonrasına bırakılması yönünde değiştirdi. AP'nin af konusundaki tutum değişikliği ile parlamentonun itibarının zedelendiğini ileri süren Celal Bayar'ın kızı Nilüfer Gürsoy ve eski DP’li bakanlardan Samet Ağaoğlu'nun eşi AP Manisa Milletvekili Neriman Ağaoğlu, 31 Temmuz 1969 günü partilerinden ve milletvekilliklerinden istifa ettiler. Bu gelişme, eski DP'lilerin AP’lilerle ihtilaflarının su yüzüne çıkması şeklinde yorumlandı.

12 Ekim 1969 tarihindeki genel seçimlerde de AP yüzde 47 oy alarak yine tek başına iktidar oldu ve Süleyman Demirel ikinci hükûmetini kurdu (3 Kasım 1969). Ancak halktan gelen bu destek AP'nin bölünmesini önleyemedi, partisi dışından gelen eleştiriler karşısında hoşgörülü, liberal bir siyaset izleyen Demirel, Adalet Partisi içinde başlayan muhalefete karşı aynı hoşgörüyü göstermedi. Kendisine bağlı "Yeminliler" hizbindeki kişilerin kayırılması, ülkede günden güne artan toplumsal, iktisadi, siyasi karışıklıklara son verilmesi ve eski Demokrat Parti mensuplarının siyasi haklarının iadesi sorununun çözülmesi gibi istekleri dile getiren milletvekilleri partiden çıkarıldı. Bunun üzerine 72 AP'li senatör ve milletvekili, aynı istekleri içeren bir muhtırayı Demirel'e verdi (12 Ocak 1970). Demirel'in, "Biz muhtırayla iş görmeyiz." diyerek belirtilen istekleri göz ardı etmesi karşısında 11 Şubat 1970'te Saadettin Bilgiç ve Faruk Sükan'ın başını çektiği 41 AP'li milletvekili bütçe görüşmeleri sırasında, CHP ve öteki muhalefet partileriyle beraber ret oyu vererek Demirel'i istifaya zorladı. 41 milletvekilinin karşı oy vermesi üzerine bütçe 214 kabul oyuna karşılık 224 ret oyuyla güvenoyu alamadı ve Demirel ertesi gün başbakanlıktan istifa etti. Bu olaylardan sonra Celâl Bayar çevresindeki AP milletvekilleri istifa ederek eski Demokrat Partinin gerçek mirasçısı olma savındaki Demokratik Partiyi kurdular. Aynı dönemde AP'nin İslamcı kanadının önemli bir bölümü partiden ayrılıp Necmettin Erbakan'ın kurduğu Millî Nizam Partisine katıldı. Adalet Partisinde meydana gelen bu kopmalar, hükûmetin zayıflığından yakınanlar için önemli bir dayanak oluşturdu.

Demirel, Mart 1970'te yeni bir hükûmet kurdu ve aynı yıl yapılan 5. Kongre'de yeniden genel başkan seçildi.
Cumhurbaşkanlığı (1993-2000)

17 Nisan 1993 tarihinde 8. Cumhurbaşkanı Turgut Özal, kalp ve koroner yetmezliğine bağlı tansiyon düşmesi sonucunda yaşamını yitirdi. Süleyman Demirel 4 Mayıs tarihinde, Turgut Özal'ın beklenmeyen ölümüyle boşalan cumhurbaşkanlığına adaylığını ilan etti. 8 Mayıs günü TBMM'de yapılan seçimin ilk turunda Demirel 234 oyda kalarak yeterli çoğunluğu sağlayamadı. İkinci turda Demirel 225, öteki partilerin adayları Kamran İnan (ANAP) 95, Lütfi Doğan (RP) 49, İsmail Cem (CHP) 25 oy aldı. 16 Mayıs'taki üçüncü turda Doğru Yol Partisi dışında koalisyon ortağı Sosyaldemokrat Halkçı Parti (SHP) ile Milliyetçi Hareket Partisi'nin (MHP) desteğiyle 244 oy olan Demirel, Türkiye'nin 9. Cumhurbaşkanı olarak seçildi.

Cumhurbaşkanı olduktan bir buçuk ay sonra 2 Temmuz 1993 günü Sivas Katliamı yaşandı. 35 kişinin yanarak veya yangın dumanıyla boğularak hayatını kaybettiği katliamın önlenememesi ve olaydan sonra yaptığı, "Olay münferittir. Ağır tahrik var. Bu tahrik sonucu halk galeyana gelmiş... Güvenlik kuvvetleri ellerinden geleni yapmışlardır... Karşılıklı gruplar arasında çatışma yoktur. Bir otelin yakılmasından dolayı can kaybı vardır." açıklaması tepki çekti.
Mart 1995'te Azerbaycan'da Haydar Aliyev'e karşı gerçekleştirilen darbe girişimini önceden haber alıp Aliyev'i bilgilendirdi.

18 Mayıs 1996 tarihinde İzmit'te katıldığı bir alışveriş merkezinin temel atma töreni sırasında İbrahim Gümrükçüoğlu adlı bir eylemcinin ateşli silahla düzenlediği suikast girişiminden yara almadan kurtuldu. Saldırıda, silahını ateşlemek üzere çıkaran İbrahim Gümrükçüoğlu'nun üzerine atlayan koruma müdürü Şükrü Çukurlu kolundan, bir gazeteci ise ayağından yaralandı.
28 Şubat Süreci olarak bilinen dönemde bazı çevrelerce Refahyol Hükûmetine karşı oluşan cephenin başaktörü olmakla itham edilirken bazı çevrelerce de gerginliği yumuşatarak bir darbeyi engellediği öne sürüldü. Bu süreçten sonra Refah ve Doğru Yol Partisi arasındaki protokole binaen Erbakan'ın başbakanlıktan istifade edip görevi Tansu Çiller'e devretmesini kabul etmedi. Hükümet kurma görevini Mesut Yılmaz'a verdi. Buna RP, DYP, BBP karşı çıksa da kararından dönmedi.

1997 yılında Fethullah Gülen'in onursal başkanlığını yaptığı Gazeteciler ve Yazarlar Vakfının düzenlediği organizasyona katıldı, Fethullah Gülen'in elinden "Devlet Adamı Ulusal Uzlaşma Ödülü"nü aldı.
Görev süresinin bitimine doğru cumhurbaşkanlığı süresinin beş yıl daha uzatılmasını öngören T.C. Anayasası'nın 101. maddesi ilgili değişiklik teklifi, 5 Nisan 2000 tarihinde TBMM Genel Kurulunda reddedildi. TBMM'de 351 sandalyesi bulunan koalisyon ortakları Demokratik Sol Parti, Milliyetçi Hareket Partisi ve Anavatan Partisinin liderlerinin mutabakat açıklamalarına karşın bir kişinin beşer yıllığına iki kez cumhurbaşkanı olabilmesini öngören anayasa değişiklik teklifine verilen oyların 303'te kalmasıyla Demirel köşke veda etmek zorunda kaldı. 16 Mayıs 2000 tarihinde görevini Ahmet Necdet Sezer'e devretmiştir.
Eşi Nazmiye Demirel, Alzheimer tedavisi gördüğü hastanede 27 Mayıs 2013'te yaşamını yitirdi.

Demirel'in, memurluktan cumhurbaşkanlığının sona erdiği döneme kadar geçen sürede kullandığı eşyalarının sergilendiği "Süleyman Demirel Demokrasi ve Kalkınma Müzesi" Isparta'da 26 Ekim 2014 tarihinde açıldı.
Ölümü
13 Mayıs 2015 tarihinde böbrek yetmezliği, kalp yetmezliği ve akut solunum yolları enfeksiyonu sebebiyle Güven Hastanesine yatırılan Demirel, 17 Haziran 2015 günü saat 02.05'te solunum yolu enfeksiyonu ve kalp yetmezliği nedeniyle aynı hastanede öldü. 19 Haziran 2015'te Türkiye Büyük Millet Meclisindeki devlet töreni ile Kocatepe Camisi'ndeki dinî törenden sonra Demirel'in naaşı memleketi Isparta'ya götürüldü. Naaşı ertesi gün memleketi Isparta, İslamköy'deki anıt mezar olarak tahsis edilen yerde toprağa verildi. 2019'da Süleyman Demirel Anıt Mezarı tamamlanarak ziyarete açıldı.