En çok başrolde oynadığı Zorba the Greek ve oscar kazandığı Viva Zapata! filmleri ile tanınır. Ayrıca Quinn, 1987 Altın Küre Ödülleri'nde yaşam boyu başarı olarak bilinen Cecil B. DeMille Ödülü'nü kazanmıştır.
Annesi Meksikalı, babası İrlanda asıllıydı. ABD'de bir süre sahneye çıktıktan sonra Parole (1936) filminde rol alarak sinemaya adım attı. The Plainsman (1937), Blood and Sand (1941) gibi filmlerde uzun yıllar yardımcı roller oynadı ve daha çok kötü Yerli ya da Meksikalı tiplerini canlandırdı. Elia Kazan'ın 1952 tarihli Viva Zapata'sıyla en iyi yardımcı oyuncu Oscar'ını kazanınca başrollerde gözükmeye başladı. 1954'te İtalya'da Federico Fellini'nin La Strada'sındaki Zamoano yorumuyla en başarılı oyunlarından birini verdi. 1956'da Lust for Life'taki ressam Gauguin rolüyle ikinci kez en iyi yardımcı oyuncu Oscar'ını kazandı. Cecil B. deMille'in rahatsızlığı nedeniyle yarıda bıraktığı Buccaneer'le (1958) yönetmenliği denedi. Filmin ticari başarısızlığı üzerine bir daha film yönetmedi.
1960'larda oynadığı The Guns of Navarone (1961), Requiem for a Heavy-Eight (1962) ve Zorba (1965) gibi filmleri yeniden dikkatleri çekti. 1970'lerde televizyonda The Man and the City adlı dizinin başrolünde gözüktü. Çağrı (film) filminde (1976) Muhammed'in amcası Hamza bin Abdülmüttalib'i, Lion of the Desert; Çöl Aslanı (1981) filminde Ömer Muhtar'ı canlandırdı. Stradivari'de (1988) oğulları ve torunlarıyla birlikte oynadı. 1990'larda Herkül dizinde Zeus rolünü oynadı.
Üç kez evlenen Quinn'in, bu evliliklerden ve evlilik dışı ilişkilerinden, toplam 13 çocuğu vardır.
ABD'de Boston'da öldü ve cenazesi, ömrünün son yıllarında üyesi olduğu Foursquare Evangelical Christian Community tarafından İlk Vaftiz Kilisesi'nde (First Baptist Church) yapıldı ve Rhode Island'da Bristol yakınlarındaki aile mezarlığına gömüldü.
